Soutenance de thèse de Valentin Huchon le 30/11/2021

Cette thèse, menée en partenariat avec le constructeur de gazéifieur NAODEN, visait à étudier et à quantifier l'efficacité d'un lit de charbon sur le craquage d'un gaz de synthèse industriel.
A l'issue de soutenance, la qualité de la présentation à la fois synthétique, bien structurée et très didactique a été soulignée. Le jury a apprécié la qualité des travaux qui traitaient d’un sujet complexe mené à l'échelle pilote, et a reconnu l'apport de Valentin dans des avancées significatives non seulement sur des enjeux industriels concrets mais aussi sur des aspects plus académiques.

Résumé :

Les procédés de gazéification permettent la valorisation énergétique de biomasses solides par leur transformation en un gaz de synthèse riche en H2 et CO, valorisable pour la production d’énergie. Le gaz de synthèse contient également de nombreux polluants et son épuration reste un des freins majeurs au développement industriel de cette technologie. Parmi ces polluants, les goudrons sont des composés organiques qui condensent à partir de 350°C et encrassent les équipements en aval du gazéifieur. Leur condensation impacte la fiabilité de ces procédés du fait d’une maintenance récurrente et de la réduction de la durée de vie de certains équipements. L’utilisation du charbon pour l’épuration du gaz de synthèse a très été étudiée sur des molécules modèles à l’échelle laboratoire, mais beaucoup moins sur des goudrons réels provenant directement d’un gazéifieur. Cette thèse vise l’étude de la conversion des goudrons et du gaz de synthèse à travers un lit de charbon.

D’un point de vue méthodologique, une étude expérimentale a été menée en s’appuyant sur un réacteur original de conversion des goudrons développé et mis au point dans le cadre de cette thèse. Ce réacteur catalytique a été couplé à un réacteur commercial de gazéification de technologie à lit fixe co-courant.

Dans les conditions opératoires de référence pour la conversion des goudrons (800°C ; 2s), et pour une teneur en goudrons de l’ordre de 9 g/Nm3, le taux de conversion est de -51%. La part du craquage thermique sur cette conversion est de -11%.

Des essais ont également été menés pour étudier l’influence des teneurs en air et en eau, du temps de séjour, et de la température sur la conversion des goudrons et du gaz de synthèse. Une augmentation de ces paramètres favorise la conversion des goudrons à l’exception de la teneur en eau. Une teneur en vapeur d’eau de 19% diminue le taux de conversion des goudrons à -40%, contre -50% pour une teneur en eau de 12%. L’ajout de 11,2% d’air dans le gaz de synthèse permet d’augmenter le taux de conversion des goudrons à -70% contre- 40% sans air à 800°C et 2s. Dans ce cas, le PCI du gaz de synthèse diminue de 12,6% malgré un taux de production de H2 de 32% à travers le lit de charbon. Pour une faible teneur en goudrons de 5,7 g/Nm3 et un temps de séjour de 1,82s à 800°C, un gaz de synthèse composé majoritairement de benzène, toluène, éthylbenzène, xylènes (BTEX) est obtenu. Dans ces conditions, la teneur en goudrons (hors BTEX) de 151 mg/Nm3 et la température de condensation des goudrons de 40°C après craquage permettent d’envisager un couplage direct avec un moteur. Pour des temps de séjour inférieurs à 0,6s à 800°C, des composés HAP sont formés malgré un taux de conversion des goudrons de -41%, se traduisant par une augmentation de la température de condensation des goudrons après passage à travers le lit de charbon.

Et enfin, un jeu de paramètres opératoires permettant l’élimination de l’ensemble des goudrons problématiques a été proposé et testé en vue d’un passage à l’échelle industrielle.

Compostion du jury :

Claire COURSON, Rapporteur, Université de Strasbourg

Anthony DUFOUR, Rapporteure, LRGP Nancy

Laurence LECOQ, IMT Nantes Atlantique

Khashayar SALEH, Université Technologique de Compiègne

Jérôme BELLETTRE, Université de Nantes

Laurent VAN DE STEENE, Directeur de thèse, CIRAD

Erik MOUILLÉ, NAODEN (invité)

Jean-Michel COMMANDRÉ, Co-directeur, CIRAD (invité)

Publiée : 07/12/2021